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地震调查归来后，翁文灏陆续发表了《甘肃地震》（1921年），《甘肃地震的历史记载》（1921）、《中国某些地质构造对地震之影响》（1922）等一系列论文，评述甘肃地震的频度和烈度，列出比较详细的地震分布表，对地震的起源提出构造成因的意见，并绘制了一张现在看来也相当合理的中国地震分布图，突出大地震和活的大断裂的密切关系。
翁文灏作为一个地质学家的卓越贡献，是经得起时间考验的。他于1930年出版的《锥指集》一书，有通论，地质学、地震学、矿床学、古生物学及考古学、地理学方面的27篇科学论文，基本上包括了他这一时期学术研究的结晶。
翁文灏曾创立了东亚燕山运动的学说。这一学说阐明亚洲东部侏罗纪和白垩纪间有造山运动，至今仍是中国和东亚构造地质学中的重要篇章。与此同时，他还指出我国造山运动也有欧洲阿尔卑斯运动的某些特点，提出中国也有“纳布”构造和“纳布”构造的重要经济价值。本世纪80年代，美国开始在“纳布”构造下盘找到了较大油气田，证实了翁文灏几十年前的创见的正确，引起了中国地质、石油方面研究人员的重视。
翁文灏还创建了中国矿产区域论，说明锡、钨，汞分带的理由。他首次提出我国成矿系列的概念以及他对成矿规律的论述，对后人有着深远的影响。
在进行学术研究的同时，翁文灏还担负了继地质研究所结束后成立的地质调查所的领导工作，长达十数年之久。在此期间，在翁文灏主持下，地质调查所积极开展了地震、燃料、土壤新生代等与国计民生密切相关的科学研究，许多活动是开创性的，在国际国内都很有影响。
地质调查所经费少得可怜，翁文灏对于“全所经费不及农商部欧人顾问”所支付的费用，极为愤愤不平而又无力改变现状。他只得紧缩开支，把十分有限的财力全部用于地质调查。他在任期间，上百人的地质调查所，始终只有两个非专门的人员：一个会计，一个杂务。他从不用秘书，所有的公私信件都是自己缮写，往往一早上写几十封，写得手腕酸痛，提不住笔为止。信写完了，他就到各研究室去考察、指导工作。1933年，所里经费稍有增加，下文江等同事见翁身体不好，工作繁重，劝所里置买一辆汽车。翁文灏说：“一辆汽车的费用，至少可以做两个练习生的薪水了。为我自己舒服而少用练习生是不应该的。”
长时期来，翁文灏就洁身自好。他留学归来时，家道已经中落。1920年前后，翁文灏的亲家、大女儿慧娟的丈夫张悦联之父张寿庸，担任了北洋政府财政部长。张寿庸请翁文灏去做税务差使，说：“这个差使，奉公守法的人，一年也可以有6万元的好处。你去一年，先把生活问题解决了，再回来做科学工作不迟。”翁文灏回答说：“谢谢你的好意。我的生活很简单，用不着这么多钱。”到了1921年，他父亲已经彻底破产。翁文灏上要赡养双亲，下须抚养7个孩子（大女儿出嫁不算），家里生活十分困窘。但翁文灏为了维护地质调查所创办初期同人相约不在两个机关拿全薪的原则，1931年代理清华大学校长3个月后，当会计科派人把1800元薪金送到他家里时，他竟然分文不受，原壁退回，做了清华学生的奖学金。
翁文灏以一颗赤子之心，站立在中国地质学界的前沿，努力奋斗，获得了世界公认的成就。那个时候，他不关心政治，不过问政治，政治却来找到他的头上。可惜的是，找他的是现代中国历史上黑暗政治，其代表人物是蒋介石。
牯岭之行与武康之难翁文灏与蒋介石相识，始于他的牯岭之行。
1931年“九一八事变”以后，钱昌照在国民政府教育部担任常务次长兼国民政府秘书。
这年冬天，钱昌照每天上午在教育部工作，下午到蒋介石住的地方与蒋一起会客。一天晚上，钱昌照向蒋介石建议筹办一个国防设计机构，并且解释说：“国防设计应该是广义的，其中包括军事、国际关系、教育文化、财政经济、原料及制造、交通运输、土地及粮食和专门人才的调查等部门。”蒋介石似乎很感兴趣，连忙问：“哪些人可以担任这些工作？你拟一张名单交给我看看。”
十几天后，钱昌照把拟好的一份名单交给蒋介石。接过名单，蒋介石的双眼在四五十人的名字上溜来溜去。他看见在军事方面有陈仪、洪中、杨继曾等，国际关系方面有王世杰、周览、徐淑希等，教育方面有胡适、杨振声、张其昀等，财政经济方面有吴鼎昌、张嘉璈、徐新六、陶孟和等，原料制造方面有下文江、翁文灏，顾振等，交通运输方面有黄伯樵、沈怡、陈伯庄等，土地及粮食方面有万国鼎、沈宗翰、赵联芳等，其中许多人不曾相识，连名字也是第一次见到。他不住地指指点点，向钱昌照问这问那。然后，在军事方面人名旁边，用笔添了林蔚。他对这张没有宋、孔和二陈的人，也没有当时在国民党政府负实际责任的人名单表示同意，又嘱咐钱昌照：“请钱先生和这批人谈谈，再选一部分人和我见面，或者算是讲学吧！”
第二年夏天，翁文灏应邀从北平来到牯岭，与蒋介石相见。他与蒋介石同为浙东人，虽素不相识，但这第一次见面，却相谈甚洽。
翁文灏在谈到国家大局时，言辞恳切地敦促蒋介石说：“政府诚然有保全整个领土的任务。日本帝国主义由东北而进侵华北，亦必由华北进取长江，社会人心，都怕政府苟安一隅，不肯负全国责任，因此愈感恐慌。此为目前存亡所关，如果政府负起这个艰巨责任，必能取得全国拥护，增加新的力量。而且有了这种重大任务，那么经济建设等具体工作，得有确定目标，也可易于集中推动。至于政府工作，我并无专长，惟历年调查矿产，于主要富源，尚知梗概。”接着，他又滔滔不绝地向蒋介石讲起全国自然资源的分布概况。蒋介石摆出一副洗耳恭听的样子，听完之后连声称道：“好！好！”过下一会儿，又对翁说：“翁先生，我要以巩固国防为己任，因此，设立一个国防设计委员会，延揽贤才，筹划各项工作。你是国家之栋梁，我希望你能多出主意，给我以实际的帮助。”
翁文灏完全被蒋介石所迷惑了。他天真地认为，蒋介石虽是一个军人，但尚能认识保全国土的责任和为此礼贤下士。这一错误看法，便成了翁文灏从一个致力于地质事业的科学家落入战犯泥坑的潜在思想根源。
这年10月初，国防设计委员会正式成立，隶属于国民党政府参谋本部。
蒋介石自任委员长，要钱昌照担任副秘书长，而准备委任二陈的叔父、百分之百的官僚陈其采当秘书长。钱昌照反对陈其采担任此职，面向蒋介石提出异议。
“那么，你看什么人比较合适呢？”蒋介石问。
“翁文灏先生可以胜任。”钱昌照的提议，马上得到蒋介石的同意。
然而，翁文灏却没有同意。他向蒋介石回复说：“我并无分头接洽各项事务的能力。况且，地质调查所是一个穷机关，我不能脱离这里。”后来，国防设计委员会改为资源委员会，蒋介石再次要翁文灏出任秘书长，翁文灏仍力辞未受。尽管如此，翁文灏心中却对蒋介石产生了知遇之感。
1934年初，翁文灏去浙江长兴调查油苗。这次调查中发生了一个意外事故，翁文灏险些丧命，那是2月16日，春节即将到来，驾驶汽车的司机多喝了几杯酒，行至武康桥上时出车祸，坐在车上的翁文灏当即因流血过多而不省人事。
消息传到北平，翁文灏的一位朋友写信给胡适说：“如此天才，如此修养，岂但是一国之瑰宝，真是人世所稀有！”还有一位朋友说：“翁咏霓（翁文灏的字）是50万条性命换不来的。”
当胡适在《独立评论》上刊出这些溢美之辞时，一位叫“子明”的人写信给胡适，讥笑说他们是“台里喝采”，“互相标榜，未免有点肉麻”。为此，丁文江写了《我所知道的翁文灏》，甚多赞誉，“差不多是一篇身后的墓志”。丁文江此文又引来了许多读者来信。其中一封长信责备翁文灏辞官不就，是“放弃了他不应该放弃的责任�